In dieser Doktorarbeit soll eine effiziente Methode zur Berechnung dynamischer Eigenschaften von Festkörpern mit starken elektronischen Korrelationen präsentiert werden. Die Fast-Cluster-Methode, ein sogenanntes finite-temperature Lanczos, wurde mit der Dynamischen Molekularfeldtheorie (DMFT) kombiniert, um das Verhalten von Systemen mit entarteten Orbitalen in Abhängigkeit von der Temperatur zu untersuchen. In allen Rechnungen wurde die volle lokale Coulombwechselwirkung berücksichtigt. Als erste Anwendung wurden zwei Testsysteme untersucht: 5 + 1 und 5 + 5 Anderson-Impurity-Modelle.
Im Fall des 5+1 Anderson-Impurity-Modells ist es möglich, eine große Anzahl von Eigenzuständen zu berücksichtigen: Narnoldi > 100. Das chemische Potential des Systems μ wurde über einen großen Wertebereich hinweg variiert, was zu einer Änderung der Multiplettstruktur des Spektrums führt. Im gesamten Wertebereich von μ ist der Grundzustand des Systems entartet. Es wurde festgestellt, dass finite-temperature Lanczos die aus exakter Diagonalisierung erhaltene korrekte Zustandsdichte reproduziert, wenn man einen Satz von Grundzuständen wählt die die Symmetrie des Systems wahren. Werden alle entarteten Grundzustände des Systems mitberücksichtigt, so reproduziert finite-temperature Lanczos mit einer guten Genauigkeit die korrekte Zustandsdichte.
Im Falle endlicher Temperaturen gewinnen die Übergänge von Elektronen zu höheren Energieniveaus an Bedeutung. Daher reproduzieren Rechnungen mit Narnoldi = 1 für keinen Satz von Parametern die korrekte Zustandsdichte. Es müssen zusätzlich zu dem Grundzustand niederenergetische angeregte Zustände mitberücksichtigt werden.
Im zweiten Teil dieser Arbeit wurde ein als Double-Counting bekanntes Problem für Systeme mit starken elektronischen Korrelationen näher betrachtet. Wir führten im Rahmen von LDA+DMFT eine sorgfältige Untersuchung des charge-transfer-Systems NiO durch, und zwar unter Verwendung des Quantum Monte Carlo sowie des finite-temperature Lanczos Impurity Solvers. Indem wir die Double-Counting-Korrektur als einen einstellbaren Parameter behandelten, untersuchten wir deren Einfluss auf die Spektralfunktion. Unterschiedliche Methoden zur Bestimmung des Double-Countings können das Ergebnis von einem Mott-isolierenden bis hin zu einem nahezu metallischen Zustand ändern. Wir schlagen eine geeignete Methode zur Bestimmung des Double-Countings in einem isolierenden System vor.
Der letzte Teil dieser Arbeit beschreibt die Anwendung von LDA+DMFT mit dem finite-temperature Lanczos als Impurity Solver auf ferromagnetisches Nickel. Die Multiplett-Struktur der vollen d-Schale wird dabei mitberücksichtigt. Wir finden einen Satellit-Peak in der Spektralfunktion bei etwa −5 eV.
This thesis presents an efficient approach to calculate dynamical properties of solids with strong electron correlations. The fast cluster method, a socalled finite temperature Lanczos method is combined with the Dynamical mean-field theory (DMFT) in order to study orbital degenerate systems as function of temperature. The full local Coulomb interaction was taken into account in all calculations. A first application is two test systems: 5+1 and 5 + 5 Anderson impurity models.
In the case of 5 + 1 Anderson impurity model it is possible to take into account a large number of eigenstates: Narnoldi > 100. The chemical potential of the system μ were changed in a broad range which leads to a change of a multiplet structure of the spectrum. In all this range of chemical potential μ the ground state of the system is degenerate. At zero temperature it were found that the temperature Lanczos calculations reproduce the correct density of states obtained with exact diagonalization if one chooses the set of ground states which remains the symmetry of the system. If all degenerate ground states are taken into account than the temperature Lanczos method reproduces the correct density of states of the test systems with a good accuracy.
In the case of finite temperaure calculations electron transitions to higher energy levels become important. Therefore calculations with Narnoldi = 1 do not reproduce the DOS obtained with exact diagonalitation at any parameters. One needs to consider not only the ground state but also low-energy excited states.
In the second part of the thesis the problem known as double-counting one for systems with strong electron correlations is considered. We conducted an extensive study of the charge transfer system NiO in the LDA+DMFT framework using quantum Monte Carlo and temperature Lanczos impurity solvers. By treating the double-counting correction as an adjustable parameter we systematically investigated the effects of different choices for the double counting on the spectral function. Different methods for fixing the double counting correction can drive the result from Mott insulating to almost metallic. We propose a reasonable scheme for determination of the double-counting corrections for insulating systems.
The last part of the thesis describes the application of the LDA+DMFT approach with the temperature Lanczos as impurity solver to the ferromagnetic nickel. The multiplet structure of full d-shell is taken into account. A satellite peak in spectral function is found around −5 eV.